Deutliche Auswirkungen transienter Bedingungen auf die potenzielle Produktion sekundärer organischer Aerosole während der schnellen Oxidation von Benzinabgasen

npj Climate and Atmospheric Science Band 6, Artikelnummer: 59 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Fahrzeugemissionen sind eine Hauptquelle für atmosphärische sekundäre organische Aerosole (SOA). Der Fahrzustand ist ein entscheidender Einflussfaktor für die SOA-Produktion von Fahrzeugen, aber nur wenige Studien haben die Abhängigkeit von sich schnell ändernden realen Fahrbedingungen aufgezeigt. Hier wird ein schnell reagierendes Oxidationsströmungsreaktorsystem entwickelt und eingesetzt, um das SOA-Bildungspotenzial unter transienten Fahrbedingungen zu quantifizieren. Die Ergebnisse zeigen, dass der SOA-Produktionsfaktor um Größenordnungen variiert, z. B. 20–1500 mg kg-Kraftstoff-1 und 12–155 mg kg-Kraftstoff-1 für China-V- bzw. China-VI-Fahrzeuge. Es wurde festgestellt, dass hohe Geschwindigkeit, Beschleunigung und Verzögerung die SOA-Produktion aufgrund höherer organischer Gasemissionen, die durch unverbrannte Kraftstoffemissionen oder unvollständige Verbrennung verursacht werden, erheblich fördern. Darüber hinaus reduzieren China VI-Fahrzeuge das SOA-Bildungspotenzial, die Ausbeute sowie Beschleunigungs- und Verzögerungsspitzen erheblich. Unsere Studie liefert experimentelle Einblicke und Parametrisierung in die SOA-Bildung von Fahrzeugen unter transienten Fahrbedingungen, was hochzeitaufgelösten SOA-Simulationen in der städtischen Atmosphäre zugute kommen würde.

Fahrzeugemissionen tragen einen erheblichen Teil der atmosphärischen Feinstaubpartikel (PM) bei und wirken sich auf die Sicht in der Luft, die menschliche Gesundheit und das globale Klima aus1,2,3. Fahrzeuge stoßen sowohl primäre Aerosole mit Ruß und primäres organisches Aerosol (POA) als auch organische gasförmige Verbindungen wie flüchtige organische Verbindungen (VOCs) und halb-/intermediäre VOCs (S/IVOCs) aus, die in sekundäre organische Aerosole (SOA) umgewandelt werden können ) durch atmosphärische Oxidation4,5,6. Jüngste Messungen haben gezeigt, dass die SOA-Bildung aus den Abgasen von Benzinfahrzeugen in städtischen Gebieten einen wesentlichen Beitrag zur organischen Aerosolmasse leistet und den Beitrag von POA bei weitem überwiegt7,8.

Bei der Abschätzung des Beitrags von Fahrzeugabgasen zur atmosphärischen SOA werden typischerweise identifizierte Vorläufer wie Einzelringaromaten, Isopren und n-Alkane9 berücksichtigt. Allerdings erklären diese VOC-Spezies nur einen relativ kleinen Teil der in früheren Laborstudien gemessenen SOA-Masse10,11. Eine große SOA-Bildung wird durch die ungelöste komplexe Mischung organischer Dämpfe in den Fahrzeugabgasen verursacht12,13,14. Darüber hinaus fehlen Berichte zu den Parametrisierungs- oder Modellierungsstudien zur Fahrzeug-SOA-Produktion15. Der Beitrag der Fahrzeugemissionen zur atmosphärischen SOA-Belastung bleibt ungewiss16,17.

Mehrere Faktoren beeinflussen die SOA-Bildung aus Fahrzeugabgasen, wie z. B. Kraftstoffarten, Motortechnologie, Emissionsnormen und Betriebsbedingungen. Von allen Einflussfaktoren wurde berichtet, dass die Betriebsbedingungen eine entscheidende Rolle bei der SOA-Erzeugung von Fahrzeugen spielen, da die organischen Gasemissionen je nach Fahrverhalten des Fahrzeugs dramatisch variieren18. Beispielsweise ergab eine photochemische In-situ-Simulation, dass die SOA-Produktion der Abgase von Benzinfahrzeugen im Leerlauf etwa 20-mal höher war als die im Dauerbetrieb19. Außerdem zeigte eine kürzlich durchgeführte Online-Messung von Nicht-Methan-VOCs in Abgasemissionen, dass sich die Zusammensetzung organischer Dämpfe mit dem transienten Fahrzustand schnell ändert20. Daher können sich schnell ändernde Fahrbedingungen von Fahrzeugen innerhalb kurzer Zeiträume zu großen Schwankungen in der SOA-Produktion führen. Die meisten früheren Studien konzentrierten sich jedoch auf die Einflüsse unterschiedlicher Reisebedingungen oder Fahrzyklen anstelle von Übergangsbedingungen auf die SOA-Produktion aus Fahrzeugabgasen19,21,22,23. Bisher konnten nur wenige Forschungsarbeiten die Auswirkungen der Übergangsbedingungen erfolgreich quantifizieren, was teilweise darauf zurückzuführen ist, dass die experimentelle Simulation der schnellen Oxidation von Fahrzeugabgasen eine Herausforderung darstellt.

Die Simulation eines Oxidationsflussreaktors (OFR), mit der das SOA-Potenzial innerhalb weniger Minuten unter einem hohen Anteil an Oxidationsmitteln (insbesondere dem Hydroxylradikal, OH) ermittelt werden kann, bietet die Möglichkeit, die schnell reagierenden SOA-Vorläufer zu untersuchen24,25. Beispielsweise wurde ein weit verbreiteter Strömungsreaktor, die Potential Aerosol Mass Chamber (PAM), entwickelt und für Photooxidationsmessungen verwendet. Aufgrund der breiten Verweilzeitverteilung von mehr als 100 s26,27 ist es für PAM jedoch schwierig, die schnellen Änderungen der gasförmigen Vorläufer zu charakterisieren. Obwohl einige neuere Studien die Zeitauflösung der Oxidation organischer Vorläufer durch Verkürzung der OFR-Länge verbessert haben, wurde die gezielte und parametrische Bewertung der SOA-Produktion unter transienten Fahrbedingungen noch nicht quantifiziert28,29.

Ein weiterer Einflussfaktor, die Abgasnormen, regulieren die Abgasemissionen von Fahrzeugen ebenfalls drastisch und wirken sich folglich auf die SOA-Produktion aus. Jüngste Berichte haben gezeigt, dass die kontinuierliche Verschärfung der Emissionsnormen die Reduzierung der organischen Gasemissionen von Benzinfahrzeugen und die Änderung der chemischen Zusammensetzung erleichtert, was zu unterschiedlichen Ausmaßen/Raten der SOA-Produktion führen kann9,30,31. Dennoch sind die Berichte über den SOA-Wert für verschiedene Standardfahrzeuge unzureichend, insbesondere für den neuesten Standard, z. B. China VI, und schränken die Bewertung der Auswirkungen der Emissionsreduzierung der Fahrzeugflotte auf die Atmosphärenverbesserung durch Aktualisierungen der Fahrzeugemissionsstandards ein.

In dieser Studie haben wir einen schnell reagierenden OFR-Reaktor mit laminarer Strömung entworfen, um die vorübergehende SOA-Bildung unter Fahrbedingungen durch Fahrzeugabgase zu simulieren. Anschließend quantifizieren wir die Auswirkungen transienter Fahrbedingungen auf die SOA-Bildung mithilfe von Rollenprüfstandtests unter transienten Fahrzyklen. Fahrzeuge mit unterschiedlichen Abgasnormen, z. B. China IV, China V und China VI (die neueste Abgasnorm in China, gleich Euro VI), werden ebenfalls untersucht, um die SOA-Produktion verschiedener Fahrzeugtypen zu bewerten. Abschließend wird eine Parametrisierung zur Vorhersage der SOA-Produktion von Fahrzeugen unter realen Fahrbedingungen erstellt.

Die Zeitreihen der Fahrgeschwindigkeit, der Primäremissionen und der SOA-Produktion während zweier typischer WLTC-Tests (Worldwide Harmonized Light Vehicles Test Cycle) für China V- bzw. China VI-Fahrzeuge sind in Abb. 1 dargestellt.

a, b Geschwindigkeitsprofil und CO2-Emission, (c, d) Primäremissionen von THC und CO, (e, f) Größenverteilung der Samenpartikel mit SA, (g, h) SOA-Konzentration und ihr Verhältnis zu CO und (i , j) SOA-Produktionsfaktor (PF). Die linken und rechten Felder zeigen die Ergebnisse der Fahrzeuge China V bzw. China VI.

Bei Zyklustests ändert sich die CO2-Konzentration stark und stark mit der Geschwindigkeitsänderung, was auf vorübergehende zeitliche Schwankungen der Kraftstoffverbrauchsraten hinweist (Abb. 1a, b). Obwohl es sich um einen Heißstartzyklus handelt, wird im Startzustand des China V-Fahrzeugs ein hoher Kohlenwasserstoffemissionspeak beobachtet (Abb. 1c). Im Gegensatz dazu weist die CO-Emission als Indikator für das Ausmaß der unvollständigen Verbrennung und die Umwandlungseffizienz am Katalysator während des Startvorgangs einen kleinen scharfen Peak auf, der eine andere zeitliche Variation als die THC-Emission zeigt. Dieser Unterschied zwischen CO und THC in der Anfangsphase lässt darauf schließen, dass eine unvollständige Verbrennung teilweise für den THC-Peak verantwortlich ist, während ein großer Teil der THC-Emissionen wahrscheinlich auf unverbrannte Kraftstoffabgase zurückzuführen ist32,33. Im Hochgeschwindigkeitsbereich weist CO einen deutlichen Anstieg sowohl bei China-V- als auch bei China-VI-Fahrzeugen auf und steht in engem Zusammenhang mit der THC-Emission (Abb. 1c, d), was darauf hindeutet, dass die unvollständige Verbrennung die organischen Gasemissionen bei Hochgeschwindigkeitsfahrten dominiert.

Nachdem sie den hochgradigen OH-Radikalen im Reaktor ausgesetzt wurden, werden gasförmige Vorläufer der Fahrzeugabgase schnell zu sekundärem Aerosol (SA, einschließlich SOA und anorganischer Zusammensetzung, ergänzende Abbildung 1) oxidiert. Wie in Abb. 1e, f dargestellt, werden bei vorübergehenden Änderungen der Fahrbedingungen eine Reihe von Peaks in der Anzahlkonzentration und Durchmesserschwankung erzeugt, was auf die schnelle Keimbildung und Kondensation im Reaktor hinweist. Während des Zyklustests werden erhebliche SOA-Bildungsimpulse beobachtet, die beim China-V-Fahrzeug eine große Bandbreite von zwei Größenordnungen aufweisen. Ähnliche zeitliche Schwankungen der SOA-Bildung werden auch für das Fahrzeug China VI beobachtet, auch wenn sie deutlich geringere Konzentrationen aufweisen als das Fahrzeug China V (Abb. 1g, h). Bemerkenswert ist, dass die SOA-Produktionsfaktoren (PFs) einen weiten Bereich aufweisen, der von 20–1500 mg kg-Kraftstoff-1 bis 12–155 mg kg-Kraftstoff-1 für China-V- bzw. China-VI-Fahrzeuge reicht (Abb. 1i, j). . Außerdem weisen beide Tests während der Zyklen zwei Spitzensätze in der Startphase und der letzten Hochgeschwindigkeitsphase auf, die fast 70 % der Gesamtemissionen während des gesamten Testzyklus ausmachen.

Früheren Studien zufolge kann die signifikante Variation der SOA-Bildung aus Fahrzeugabgasen auf mehrere Faktoren zurückgeführt werden, z. B. OH-Exposition, Kondensationssenke (CS) und Emission von Vorläufern8,14,17. Um die Auswirkung transienter Emission auf die SOA-Bildung aufzudecken, haben wir in dieser Studie speziell die Faktoren der OH-Exposition und CS-Faktoren kontrolliert.

Während jedes Tests führen die Änderungen der Primäremissionen zu einer Variation der OH-Oxidationsreaktanten (allgemein definiert als externe OH-Reaktivität, OHRext) und beeinflussen das Ausmaß der Oxidation weiter. In den Tests von China V- und China VI-Fahrzeugen liegen die OH-Expositionsbereiche bei 2,5–10 × 1011 bzw. 4,9–10,1 × 1011 Molekül-s cm−3 (ergänzende Abbildung 2), entsprechend ~1,9–7,5 bzw. 3,7– 7,6 Tage Alterung bei Umgebungstemperatur (unter der Annahme, dass die OH-Umgebung = 1,5 × 106 Moleküle cm−3 ist)34. Solche Werte der OH-Exposition sind deutlich höher als die in früheren OFR-Alterungsexperimenten von Fahrzeugabgasen gemeldeten Werte, bei denen der SOA-Höhepunkt innerhalb von etwa 1,5 Tagen auftrat10,23. Außerdem zeigen unsere OH-Gradientenexperimente unter konstanten Leerlaufbedingungen, dass die SOA-Bildung ein „Plateau“ im Bereich von 1,2–8 OH-Äquivalent-Tagen aufweist (ergänzende Abbildung 3). Infolgedessen ist die OH-Radikalkonzentration im Veh-OFR ausreichend und ihre Schwankung führt wahrscheinlich nicht zu großen Schwankungen bei der SOA-Bildung.

Im OFR-System verhindert eine kurze Verweilzeit die vollständige Kondensation von SOA, insbesondere wenn CS klein ist und die Verteilung in die Partikelphase begrenzt ist. Wie kürzlich von Jathar et al. und Zhao et al. schwankte die effektive SOA-Ausbeute in Fahrzeugabgasen um Größenordnungen mit der Variation der Aerosolkonzentration im Reaktor während Fahrzeugtests, da die Verluste an gealterten schwerflüchtigen Spezies negativ mit der Aerosolkonzentration im Reaktor korrelierten26, 31. In dieser Studie wurde ein konstantes Keimaerosol in den Reaktor eingeführt, um ein stabiles und ausreichendes CS bereitzustellen, wodurch die Empfindlichkeit der SOA-Bildung gegenüber CS erheblich verringert wurde, was durch Modellierungs- und Gradientenexperimente bestätigt wurde (Ergänzende Abbildungen 4–6). .

Man gelangt zu dem Schluss, dass die Emission organischer Gase der dominierende Faktor für die vorübergehende SOA-Schwankung ist, wenn man die OH-Exposition und CS ausschließt. Organische Gase in Fahrzeugabgasen bestehen sowohl aus Kraftstoffkomponenten (z. B. Einzelaromaten) als auch aus Produkten unvollständiger Verbrennung (z. B. kurzkettige Alkane und oxidierte VOCs)35,36. Wenn man bedenkt, dass CO nur aus unvollständiger Verbrennung entsteht, können Vergleiche zwischen den zeitlichen Trends von SOA und SOA/CO verwendet werden, um die Quellen organischer Gase anzuzeigen.

Zu Beginn des China-V-Fahrzeugtests weisen die organischen Dämpfe, dargestellt als THC, einen großen Peak auf, der etwa 200 s anhält, was entsprechend zu deutlichen Peaks der SOA-Bildung führt. Ein ähnlicher SOA-Spitzenwert wurde im China VI-Fahrzeugtest gefunden. Die beobachteten SOA-Peaks werden wahrscheinlich von den unverbrannten Kraftstoffemissionen dominiert, die durch den kraftstoffreichen Betrieb während des Teststartmodus erzeugt werden, da das Verhältnis von SOA/CO mit der SOA-Variation einen deutlich anderen Trend aufweist (Abb. 1g, h)37.

Während der Hochgeschwindigkeitsphasen steigen SOA und SOA PF für das China-V-Fahrzeug deutlich auf ein höheres Niveau an, während SOA/CO nur einen moderaten Anstieg erfährt. Dies könnte darauf zurückzuführen sein, dass sowohl die unvollständige Verbrennung als auch der unverbrannte Kraftstoffausstoß während des Hochlastfahrzustands des China-V-Fahrzeugs deutlich zugenommen haben. Im Gegensatz dazu weisen das SOA/CO-Verhältnis und die SOA beim China VI-Fahrzeug ungefähr das gleiche zeitliche Profil auf, was bedeutet, dass die unvollständige Verbrennung den Beitrag zur SOA-Bildung dominiert. Dies weist darauf hin, dass die Quellen organischer Gase sowohl je nach vorübergehenden Fahrbedingungen als auch nach Kontrollniveau (dargestellt durch Emissionsnormen) variierten.

Abbildung 2 zeigt die durchschnittliche SOA-Produktion und die damit verbundenen Verhältnisse nach Emissionsstandards. Die durchschnittlichen SOA-Produktionsfaktoren bei WLTC-Zyklustests betragen 276 ± 131, 145 ± 79 und 41 ± 27 mg kg-Kraftstoff (Abb. 2a) oder 18 ± 11, 8 ± 4 und 2 ± 1 mg km- veh−1 für China IV-, China V- und China VI-Fahrzeuge. Bei der Aktualisierung der Emissionsnormen ist ein deutlicher Rückgangstendenz zu beobachten, was darauf hindeutet, dass der Ersatz älterer Fahrzeuge durch neuere Fahrzeuge den SOA-Wert in städtischen Umgebungen erheblich senkt. Allerdings zeigt das Verhältnis von SOA/POA einen unerwarteten Aufwärtstrend, insbesondere bei der Aktualisierung von China V auf China VI (Abb. 2b). Dies deutet darauf hin, dass die POA-Reduktion aufgrund der Modernisierung der Motortechnologie und der Nachbehandlungen (z. B. Einbau von Benzinpartikelfiltern) die von SOA bei weitem übersteigt, was die Bedeutung der Kontrolle organischer Vorläufergase für zukünftige Fahrzeuge unterstreicht.

Die Ergebnisse, die nach Fahrzeugemissionsnormen klassifiziert sind, wurden aus allen Veh-OFR-Experimenten zu (a) der SOA-Produktion, (b) den Verhältnissen von SOA zu POA, (c) den Verhältnissen von SOA zu THC und (d) der ermittelt Verhältnisse von SOA zu CO. Die grüne Schattierung (c) gibt den SOA-Ausbeutebereich von m-Xylol bei unterschiedlicher Partikelbeladung an, der von Peng et al. 38. d Die rot gepunktete Linie stellt das SOA/CO-Verhältnis der von Tkacik et al. berichteten In-situ-Tunnelstudie in Pittsburgh dar. 45. d Die blaue Schattierung zeigt die SOA/CO-Verhältnisse der Straßenmessungen in Carolina (Saha et al. 46) und Hongkong (Liu et al. 47). d Die rote Schattierung zeigt die SOA/CO-Verhältnisse der In-situ-OFR-Messungen in der Umgebung in den städtischen Gebieten von Peking (Liu et al. 25), Los Angeles (Ortega et al. 43) und Guangzhou (Hu et al. 44). ). Die Kästchen stellen das 25. und 75. Perzentil dar, wobei eine Mittellinie und ein blauer Punkt den Median- bzw. Mittelwert darstellen. Die Whisker repräsentieren das 5. und 95. Perzentil.

Der Vergleich der fahrzeugbezogenen SOA-Potenzialmessungen zwischen dieser Studie und anderen Studien ist in der ergänzenden Abbildung 7 dargestellt. Sie zeigt, dass die in unseren Experimenten gemessenen SOA-Produktionsfaktoren mit anderen Dynamometerstudien vergleichbar sind. Bemerkenswerterweise zeigt der Vergleich außerdem, dass Fahrbedingungen und Emissionsstandards wichtige Faktoren für die Variationen sind.

Die effektive SOA-Ausbeute organischer Vorläufer im Fahrzeugabgas, dargestellt als Verhältnis von SOA/THC, im Bereich von 0,2 bis 0,4. Die SOA-Ausbeute der Abgase von China-V-Fahrzeugen ist unter den Emissionsstandards am höchsten, während sie beim China-VI-Fahrzeug am niedrigsten ist. Dieser Trend unterscheidet sich von dem von Zhao et al. berichteten Trend, der zeigte, dass die SOA-Ausbeute zwischen den verschiedenen Emissionsstandards weniger schwankte31. Eine solche Diskrepanz kann durch die experimentellen Bedingungen verursacht werden, z. B. durch die Kontrolle des Samenaerosols. Unterdessen zeigen die gemessenen VOC-Profile (ergänzende Abbildung 8), dass der Anteil an Aromaten in den Fahrzeugabgasen China V am höchsten ist, gefolgt von Fahrzeugen China IV und China VI, was teilweise die SOA-Ertragsverteilung erklärt. Unerwarteterweise entspricht die effektive SOA-Ausbeute des Massenabgases in etwa dem SOA-Ausbeutebereich von m-Xylol, was auf eine relativ hohe SOA-Ausbeute in unserem experimentellen System mit Keimpartikeln hindeutet38.

Die geschätzte SOA wird auf der Grundlage von VOC-Emissionsprofilen und Referenzerträgen berechnet39,40. Das Ergebnis zeigt, dass die geschätzte SOA unter Verwendung identifizierter VOC-Arten 21 %, 27 % bzw. 34 % der gemessenen SOA für China IV-, China V- und China VI-Fahrzeuge ausmacht (ergänzende Abbildung 9). Dies deutet darauf hin, dass S/IVOCs und andere organische Dämpfe wahrscheinlich einen großen Anteil an SOA ausmachen, ähnlich den Schlussfolgerungen früherer Studien10,41,42. Unterdessen stellen wir fest, dass der Anteil der durch S/IVOCs verursachten SOA mit der Aktualisierung der Emissionsstandards zu sinken scheint. Darüber hinaus zeigt sich, dass das Konzentrationsverhältnis von VOCs zu THC mit den Emissionsstandards einen Aufwärtstrend aufweist (ergänzende Abbildung 10). Dies unterscheidet sich von der Studie von Qi et al., die berichteten, dass der Anteil der VOCs in THC mit der Aktualisierung der Abgasnormen für Fahrzeuge tendenziell abnahm9.

Viele Umgebungsmessungen verwenden SOA/CO als Indikator für die Entwicklung der primären organischen Gasemissionen25,43,44. Die in dieser Studie gemessenen Schwankungen des SOA/CO-Verhältnisses (fast 270 μg m−3 ppm−1) zeigen keinen statistisch signifikanten Unterschied in den Emissionsstandards (Abb. 2d). Dies kann auf den synergistischen Effekt der Emissionsreduzierung von organischen Dämpfen und CO bei der Fahrzeugabgaskontrolle zurückzuführen sein. Darüber hinaus sind die SOA/CO-Verhältnisse, die aus Dynamometertests dieser Studie erhalten wurden, etwa dreimal höher als die bei Tunnelmessungen (~ 90 μg m−3 ppm−1), die in der vorherigen Untersuchung angegeben wurden45. Außerdem sind die Werte um ein Vielfaches höher als die Werte bei Straßenrandmessungen (30–60 μg m−3 ppm−1)46,47 und städtischen Umgebungsmessungen (15–30 μg m−3 ppm−1)25,43,44. Insgesamt lässt sich ein deutlich rückläufiger Trend der SOA/CO-Verhältnisse bei Prüfstandstests, Tunnel-, Straßenrand- und städtischen Umgebungen feststellen. Diese Gradientenschwankung von der Emissionsquelle zur Umgebung kann mehrere Gründe haben. Einer davon ist, dass die Verluste an organischen Dämpfen (oder gealterten Dämpfen) während der atmosphärischen Ausbreitung erheblicher sein können als an CO.

Die Messungen der transienten SOA-Bildung in dieser Studie bieten uns eine hervorragende Gelegenheit, den Zusammenhang zwischen SOA-Potenzial und Fahrbedingungen, z. B. Geschwindigkeit und Beschleunigung, zu untersuchen, die noch nie ausreichend eingeschränkt waren.

Abbildung 3 zeigt die Konzentration, den PF und einige Verhältnisse von SOA in verschiedenen Geschwindigkeits- und Beschleunigungsbereichen. Die SOA-Konzentration steigt nichtlinear mit der Geschwindigkeit und weist nach Erreichen eines kritischen Geschwindigkeitsbereichs einen deutlichen Peak auf (Abb. 3a – c). Beim China IV-Fahrzeug tritt die höhere SOA-Bildung im Allgemeinen bei Geschwindigkeitsbereichen über 60 km/h auf, und sowohl das Beschleunigungs- als auch das Verzögerungsverhalten führen zu hohen SOA-Werten. Im Vergleich dazu treten die SOA-Spitzen des Fahrzeugs China V im Allgemeinen bei Fahrbedingungen über 80 km/h auf, während das Fahrzeug China VI nur bei den höchsten Geschwindigkeitsbereichen über 100 km/h signifikante SOA-Spitzen erzeugt. Der Unterschied in der SOA-Produktion und die Verschiebung der kritischen Geschwindigkeit spiegeln die Verbesserung der Emissionskontrolle bei der Aktualisierung der Emissionsstandards wider.

a–c Die SOA-Konzentrationen im Reaktor, (d–f) SOA-Produktionen, (g–i) SOA-zu-THC-Verhältnisse und (j–l) SOA-zu-CO-Verhältnisse, gemessen aus Fahrzeugabgasen mit China IV, Abgasnormen China V und China VI unter unterschiedlichen Fahrbedingungen. Die Geschwindigkeit (km h−1) wird unterteilt in [0, 10), [10, 20), [20, 30), [30, 40), [40, 50), [60, 70), [70, 80), [80, 90), [90, 100), [100, 110) und [110, 120) Behälter. Die Beschleunigung (ms−2) wird unterteilt in [<−1,5), [−1,5, −1), [−1, −0,5), [−0,5, 0), [0, 0,5), [0,5, 1) , [1, 1,5) und [>1,5) Bins.

Es wurde festgestellt, dass neben Geschwindigkeitsklassen auch Beschleunigungsfahrbedingungen einen erheblichen Einfluss auf die SOA-Bildung haben. Bei den Beschleunigungsprozessen, insbesondere in Hochgeschwindigkeitsbehältern, sind ständig erhöhte SOA-Konzentrationen zu finden (Abb. 3a, b). Durch die Online-VOC-Messung konnten Marques et al. fanden heraus, dass unvollständige Verbrennungsproduktspezies, z. B. Alkan- und Cycloalkanfragmente, während des Beschleunigungsprozesses reichlich vorhanden waren20. Daher werden die SOA-Spitzen in den Beschleunigungsprozessen wahrscheinlich durch unvollständige Verbrennungsprodukte verursacht.

Der SOA-PF (Abb. 3d–f), dargestellt als SOA-zu-CO2-Verhältnis, zeigt einen steigenden Trend mit zunehmender Geschwindigkeit. Außerdem treten die SOA-PF-Spitzen im Gegensatz zu den SOA-Konzentrationen häufig während der Verzögerungsbedingungen auf, was auf eine verzögerte Emission organischer Vorläufer im Abgas im Vergleich zu den CO2-Emissionen hinweist. Während der Fahrt mit Verzögerung stoppt die Motorverbrennung sofort und es verbleiben unverbrannte Kraftstoffbestandteile im Auspuffrohr48. Darüber hinaus entsteht aufgrund der Trägheit der Motordrehung ein Unterdruck im Zylinder und im Kraftstoffkreislauf, der die Verdampfung des Restkraftstoffs fördert49. Beide Mechanismen emittieren große Mengen THC und erzeugen SOA-Produktionsspitzen. Daher haben die Beschleunigungs- und Verzögerungsprozesse unterschiedliche Mechanismen zur Erzeugung organischer gasförmiger Vorläufer und zur SOA-Bildung. Bei China VI-Fahrzeugen treten die SOA-PF-Spitzen selten bei Beschleunigungs- und Verzögerungsfahrbedingungen auf, was auf eine verbesserte Motortechnologie und Nachbehandlung hinweist. Insgesamt schwächen sich die Auswirkungen der Fahrbedingungen auf die SOA-Produktion mit der Aktualisierung der Emissionsnormen tendenziell ab.

Abbildung 3g–i zeigt die Verteilungen des SOA-zu-THC-Verhältnisses je nach Fahrbedingungen, die die SOA-Ausbeute der Fahrzeugabgase widerspiegeln. Bei den Fahrzeugen China IV und China V variieren die SOA/THC-Verhältnisse je nach Fahrzustand zwischen 0,1 und 0,6. Insbesondere erscheinen die Spitzen des SOA/THC-Verhältnisses zufällig in den Geschwindigkeits- und Beschleunigungsbereichen, was darauf hindeutet, dass die Zusammensetzung der organischen Vorläufer mit den transienten Fahrbedingungen variierte. Für das Fahrzeug China VI wird eine starke Korrelation (R2 = 0,79) zwischen THC und SOA gefunden (ergänzende Abbildung 11), was darauf hindeutet, dass die SOA-Produktion eher durch die Variation der THC-Konzentration als durch die Zusammensetzung für die neueste Emissionsnorm bestimmt wird Fahrzeuge.

Bei den Tests wurde ein großer Bereich der SOA/CO-Verhältnisse unter den transienten Fahrbedingungen beobachtet (Abb. 3j–l). Bemerkenswert ist, dass die SOA/CO-Verhältnisse bei niedrigen Geschwindigkeiten bei allen Fahrzeugtests deutlich höher sind als bei Hochgeschwindigkeitsbereichen. Dies beweist weiter, dass die unverbrannten Kraftstoffemissionen in der Niedriggeschwindigkeitsphase einen wichtigen Einfluss auf das SOA-Potenzial haben, während unvollständige Verbrennung die SOA-Bildung während der Hochgeschwindigkeitsphasen dominiert50,51.

Um die Auswirkungen transienter Fahrbedingungen auf die SOA-Produktion weiter zu ermitteln, werden die Reisefahrttests durchgeführt, um sie mit den WLTC-Tests bei denselben Geschwindigkeitsklassen zu vergleichen. Es wurde erwartet, dass das SOA-Bildungspotential unter transienten Fahrbedingungen höher war als bei Reisefahrt, die einen stationären Betrieb darstellt. Unsere Ergebnisse zeigen jedoch, dass der SOA PF unter bestimmten Reisebedingungen, z. B. im Leerlauf und bei einer Reisegeschwindigkeit von 120 km/h, nicht niedriger ist als bei Tests mit transienten Zyklen und eine große Geschwindigkeitsschwankung aufweist (Abb. 4a–c). Dies impliziert, dass die Bewertung des SOA-Potenzials bei Fahrten im Dauerflug eine begrenzte Darstellung der Abgase im realen Fahrbetrieb hat.

Vergleich der (a–c) SOA-Produktionen und (d–f) der SOA/CO-Verhältnisse unter Reisebedingungen mit denen unter WLTC-Bedingungen. Die Dauerfahrprüfung dauert für jede Geschwindigkeit 10–15 Minuten. Die gestufte blaue Linie stellt den Mittelwert des WLTC-Zyklus bei gleichen Geschwindigkeitsklassen dar.

Interessanterweise zeigt die Variation der SOA/CO-Verhältnisse bei Fahrttests einen ähnlichen Trend wie bei Transiententests (Abb. 4d–f), wobei sich der Trend mit zunehmender Fahrgeschwindigkeit verringert. Dies weist darauf hin, dass der Beitrag der unvollständigen Verbrennung zum SOA-Potenzial tendenziell mit der Geschwindigkeit zunimmt. Cross et al. berichteten, dass die Emissionen unvollständiger Verbrennungsprodukte, z. B. sauerstoffhaltiger IVOCs, aufgrund der höheren Temperaturen und Drücke im Hochlastbetrieb des Motors stark anstiegen50. Eine solche Schlussfolgerung könnte das experimentelle Ergebnis von Wang et al. erklären, das zeigt, dass der SOA-PF im Leerlauf von Fahrzeugen viel höher ist als der bei einer Reisegeschwindigkeit von 50 km/h19. Dies liegt wahrscheinlich daran, dass die unverbrannten Kraftstoffbestandteile im Leerlauf das Abgas dominieren.

Die aktuelle Arbeit etablierte ein schnelles SOA-Bildungssystem und setzte es erfolgreich ein, um das SOA-Bildungspotenzial unter transienten Fahrbedingungen zu quantifizieren. Die Ergebnisse zeigen die deutlichen Auswirkungen transienter Fahrbedingungen auf die SOA-Produktion mit Schwankungen um Größenordnungen. Faktoren wie hohe Geschwindigkeit, Beschleunigung und Verzögerung werden als Treiber für die hohen Werte identifiziert. Insbesondere haben wir herausgefunden, dass die SOA-Spitzen in verschiedenen Zeiträumen hauptsächlich auf unverbrannte Kraftstoffemissionen und unvollständige Verbrennung zurückzuführen sind. Beispielsweise dominiert die Emission unverbrannten Kraftstoffs die SOA-Erzeugung beim Fahren mit niedriger Geschwindigkeit. Darüber hinaus tendieren die durch die Fahrbedingungen verursachten Auswirkungen mit der Aktualisierung der Emissionsnormen dazu, abzuschwächen.

Die erheblichen Unterschiede in der SOA-Erzeugung je nach Fahrbedingungen und Emissionsnormen sollten bei der Bewertung des SOA-Beitrags von Fahrzeugabgasen in der realen Welt berücksichtigt werden. Um die SOA-Produktion unter realen Bedingungen besser bewerten zu können, führen wir einen Parameter der fahrzeugspezifischen Leistung (VSP) ein, um die Beziehung zwischen SOA-Produktion und Fahrbedingungen zu quantifizieren. Wie in Abb. 5 dargestellt, zeigt die SOA-Produktionsrate mit VSP einen nichtlinearen monotonen Anstieg, wobei die Empfindlichkeit je nach Emissionsstandard variiert. Eine solche Parametrisierung könnte leicht von typischen Fahrzeugemissionsmodellen, z. B. MOVES- und IVE-Modellen, übernommen werden und nützliche Informationen für die „Bottom-up“-Hochzeit-Emissionsinventare liefern.

Die Produktionsrate (gs−1) stellt eine Funktion der fahrzeugspezifischen Leistung (VSP, kW ton−1) dar. Die Ergebnisse werden in verschiedene Fahrzeugemissionsnormen eingeteilt, z. B. (a) China IV, (b) China V und (c) China VI. Die Kästchen stellen das 25. und 75. Perzentil dar, wobei eine Mittellinie und ein blauer Punkt den Median- bzw. Mittelwert darstellen. Die Whisker repräsentieren das 5. und 95. Perzentil.

Die OFR-Experimente zeigen im Allgemeinen die maximale SOA-Bildung aus Fahrzeugabgasen. Es ist erwähnenswert, dass mehrere extreme Bedingungen festgelegt wurden, um die hohe Zeitauflösung der SOA-Bildung zu erreichen, wie beispielsweise eine hohe OH-Exposition und CS. Darüber hinaus konzentriert sich diese Studie auf den OH-Weg der Gasphasenreaktion. Andere Wege, z. B. NO3-Radikal- und heterogene Reaktion, sind nicht enthalten. In der realen Atmosphäre sind die chemischen Prozesse der SOA-Bildung viel komplexer. Dennoch liefert diese Arbeit neue Einblicke in die SOA-Bildung von Fahrzeugen unter transienten Fahrbedingungen, die hochzeitaufgelösten SOA-Simulationen in der städtischen Atmosphäre zugute kommen würden52.

Um die hochzeitaufgelöste SOA-Bildung zu untersuchen, haben wir einen neuen Reaktor (im Folgenden als Veh-OFR bezeichnet) entwickelt, um die beprobten verdünnten Fahrzeugabgase hohen Mengen an Oxidationsmitteln auszusetzen. Veh-OFR war ein vertikales zylindrisches Quarzglasrohr mit einem Fassungsvermögen von 6,8 l (98 cm lang und 9,4 cm Innendurchmesser). Der Luftstrom im Inneren des Veh-OFR umfasste Mantelströmung und Probenströmung (ergänzende Abbildung 12). Der Probenstrom bestand aus dem Saat-Aerosol und verdünntem Abgas, während der Mantelstrom Ozon und feuchte Luft vermischte. Veh-OFR war ein Oxidationsströmungsreaktor vom Typ 25453, was bedeutet, dass OH-Radikale durch die Photolyse des Ozons bei 254 nm UV-Strahlung erzeugt wurden. Die Gesamtdurchflussrate durch den Reaktor betrug 15,0 l/min bei einer mittleren Verweilzeit von 37 s (ergänzende Abbildung 13).

Während der photochemischen Experimente wurde eine isokinetische Injektion von Probenfluss und Mantelfluss erreicht, um den laminaren Zustand des Luftstroms im Reaktor sicherzustellen. Ein solches Design könnte eine Verkürzung der Zeitspanne für die physikalische Verteilung im Reaktor begünstigen. Im Vergleich zu den beschriebenen Reaktoren steigerte Veh-OFR die Produktivität von OH-Radikalen, was zu einer Verkürzung der Zeitskala des Gasphasenoxidationsprozesses führte54. Darüber hinaus wurde während der Photooxidationsexperimente kontinuierlich ein konstanter Luftstrom mit Saat-Aerosolen in den Reaktor eingeleitet. Dies wirkte sich erheblich auf die Gas-Partikel-Aufteilung aus und verkürzte die Zeitskala für die Gas-Partikel-Gleichgewichtszeit55,56. Durch die oben genannten optimierten Prozesse erreichte die Zeitauflösung der SOA-Bildung innerhalb des Veh-OFR 15 s, was durch die Experimente mit transienten Impulsen bestätigt wurde (Ergänzende Abbildungen 14 und 15).

Detaillierte Informationen zum schnell reagierenden Durchflussreaktor für die photochemische Oxidation finden Sie in der Ergänzenden Anmerkung 1.

Während der Fahrzeugabgastests enthielt die Probenluft einen erheblichen Anteil an OHRext, z. B. VOCs und NO. Die tatsächliche OH-Exposition dürfte geringer sein als die anfängliche Produktivität des Reaktors57. Hier wurde die Echtzeit-OH-Exposition während Fahrzeugtests mit der von Li et al.:58 beschriebenen Methode quantifiziert

wobei R das Verhältnis der Eingangs- und Ausgangs-Ozonkonzentration darstellt; Res bezeichnet die Verweilzeit des OFR-Reaktors; \({{In}}_{{O}_{3}}\) bezeichnet die Eingangsozonkonzentration; OHRext bezeichnet die Summe der externen OH-Aktivitäten, die wie folgt berechnet werden:

wobei OHRi die externe OH-Aktivität der Spezies i bezeichnet; Ci bezeichnet die Konzentration der Spezies i; ki-OH bezeichnet die Reaktionsgeschwindigkeitskonstante der Spezies i mit dem OH-Radikal.

Im Idealfall würde die SOA in Echtzeit ermittelt werden, wenn die Zusammensetzung der SA am Auslass des Reaktors sofort erfasst würde. Aktuelle Instrumente zur Messung der chemischen Zusammensetzung von Aerosolen (z. B. AMS) konnten jedoch keine hohe Zeitauflösung von mehreren Sekunden erreichen59.

Während der photochemischen Alterung von Fahrzeugabgasen bestand SA hauptsächlich aus Ammoniumnitrat und OA. Daher konnte die SOA-Konzentration durch die Differenz zwischen der gemessenen SA und dem berechneten Ammoniumnitrat ermittelt werden. Die Parameter zur Berechnung der Ammoniumnitratbildung wurden durch empfindliche Experimente ermittelt (Ergänzende Abbildungen 17 und 18). Es ist zu erwähnen, dass durch die Oxidation von NOx und NH3 im Abgas in Abhängigkeit von der OH-Exposition Ammonium-Aerosole entstehen können. Die Konzentration von SOA wird wie folgt berechnet:

wobei CSA die gemessene SA-Konzentration (μg m−3) bezeichnet, CNOx und CNH3 die Gaskonzentrationen (μg m−3) von NOx bzw. NH3 im Reaktor bezeichnen; y1 und y2 bezeichnen die Umwandlungsausbeuten von NOx und NH3 zu sekundären Aerosolen, bezogen auf den NH3-Gehalt und die OH-Exposition im Reaktor:

Diese SOA-Berechnungsmethode wurde durch das Verhältnis von OA/NaCl (Samenzusammensetzung) in den Offline-Filterproben und das Konzentrationsverhältnis von berechneter SOA zu Saatgutaerosol verifiziert (ergänzende Abbildung 19).

Das schematische System des Fahrzeugprüfstandtests in Kombination mit der photochemischen In-situ-OFR-Simulation ist in der ergänzenden Abbildung 11 dargestellt.

Sechs im Einsatz befindliche leichte Nutzfahrzeuge mit unterschiedlichen Emissionsstandards (Ergänzungstabelle 1), nämlich China IV, China V und China VI, wurden für die Tests auf dem Rollenprüfstand ausgewählt (48-Zoll-Vierrad, AVL, Österreich). Der Testkraftstoff war E10-Kraftstoff (Ethanol-Volumenverhältnis 10 %, v/v). Mehrere Testzyklen, also WLTC und Reisefahrt, wurden verwendet, um unterschiedliche Fahrbedingungen zu simulieren. Der WLTC-Zyklus war ein aggressiver Zyklus mit schnellen Beschleunigungen, Start-Stopp- und Hochgeschwindigkeitsvorgängen. Die Dauerfahrbedingungen, also Geschwindigkeiten von 0, 30, 60, 90 und 120 km/h, wurden für den Test ausgewählt, wobei jeder Geschwindigkeitstest 15 Minuten dauerte. Bei diesen Tests handelte es sich ausschließlich um Heißstartvorgänge mit dem Ziel, die Konsistenz sicherzustellen.

Ein Teilstrom-Verdünnungsprobenahmesystem (DI-1000, Dekati) mit einem Verdünnungsverhältnis von 8 wurde verwendet, um die Abgase des Fahrzeugs-OFR zu beproben. Die Verdünnungsluft wurde von einem Nullluftgenerator (TH-2007A, Tianhong) geliefert, der die Kohlenwasserstoffe durch Aktivkohle und einen beheizten Ofen entfernte.

Die zugeführte Ozonkonzentration (O3) von Veh-OFR wurde schrittweise durch die Spannungsanpassung eines Ozongenerators geändert. Während photochemischer Experimente wurde die relative Luftfeuchtigkeit im Bereich von 35–40 % kontrolliert. Die Temperatur der Reaktorumgebung wurde durch einen großen Lastkühlventilator auf 25 ± 2 °C gehalten. Der Reaktor würde vor jedem Testzyklus 10 Minuten lang mit einem Nullluftstrom von 40 l/min gespült.

Ein wesentliches Merkmal dieser Studie war die Zugabe von Saatgutaerosol zum OFR-System. Die entnommene Abluft wurde mit einem konstanten Saat-Aerosolstrom vermischt, um ausreichend Kondensationssenke bereitzustellen.

Die Primäremissionen, darunter CO, CO2, NO, NO2 und Gesamtkohlenwasserstoffe (THC), sowie der Abgasvolumenstrom wurden kontinuierlich über ein tragbares Emissionsmesssystem mit einer Auflösung von 1 s (Modell 493, AVL) überwacht. O3 wurde mit einem UV-photometrischen Analysegerät (Modell 49i, Thermo) bestimmt. NH3 wurde mit einem Infrarotanalysator mit Cavity-Ring-Down-Spektroskopie-Technologie (Modell G2103, Picarro) gemessen.

Der Saat-Aerosolstrom wurde durch einen Aerosolzerstäuber (Modell 3076, TSI) mit NaCl-Lösung erzeugt. Die primären und sekundären Aerosole wurden mit einem hochauflösenden Partikelgrößenmessgerät für Motorabgase (EEPS, Modell 3090, TSI) gemessen, einem Gerät zur Messung des Durchmessers der elektrischen Mobilität (6–530 nm) mit einer Auflösung von 1 s. In der Zwischenzeit wurden die Auslasspartikel des Reaktors mit einem Scanning Mobility Particle Sizer mit einer Auflösung von 2 Minuten (SMPS, Modell 3938, TSI) gemessen. Die EEPS-Daten wurden in Echtzeit mit SMPS-Daten kalibriert (ergänzende Abbildung 20).

Offline-VOCs wurden mit einem Edelstahltank (3,2 l, Enteck) und anschließend mit einem Ozonwäscher vor und nach der photochemischen Alterung beprobt. Anschließend wurden 117 Spezies mit einem gaschromatographisch-massenselektiven Detektor nachgewiesen.

Der brennstoffbasierte Produktionsfaktor (PF) von SOA wurde wie folgt berechnet:

wobei [SOA], [CO2] und [CO] die Konzentrationen von SOA, CO2 bzw. CO in μg m−3 sind. MWCO2, MWCO und MWC sind die Molekulargewichte von CO2, CO bzw. Kohlenstoff. Cf bezeichnet den Kohlenstoffmassenanteil des Kraftstoffs, angenommen mit 0,8610,60.

VSP bezeichnet die Antriebsleistung pro Gewichtseinheit (kW ton−1), die Geschwindigkeit, Beschleunigung, Rollwiderstand und Luftwiderstand berücksichtigt61,62. Für ein typisches leichtes Nutzfahrzeug gilt VSP

wobei v die Fahrzeuggeschwindigkeit (km h−1) ist; a ist die Fahrzeugbeschleunigung (km h−1 s−1); r bezeichnet die Straßensteigung (%). In dieser Studie wird VSP verwendet, um die Beziehung zwischen dem SOA-Potenzial und den Fahrbedingungen zu quantifizieren.

Die mit der aktuellen Studie verbundenen Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor ([email protected]) erhältlich.

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Diese Arbeit wurde finanziell unterstützt vom National Key Research and Development Program of China (2022YEF0135000), der Natural Science Foundation of Tianjin (20JCYBJC01270), der National Natural Science Foundation of China (42175123, 42107125) und dem Tianjin Research Innovation Project for Postgraduate Students (Nr. 2021YJSS013).

Tianjin Schlüssellabor für Emissionsforschung im städtischen Verkehr und staatlichen Umweltschutz Schlüssellabor für die Prävention und Kontrolle der städtischen Luftpartikelverschmutzung, Hochschule für Umweltwissenschaften und -technik, Nankai-Universität, 300071, Tianjin, China

Jinsheng Zhang, Jianfei Peng, Ainan Song, Zongyan Lv, Hui Tong, Zhuofei Du, Jiliang Guo, Lin Wu, Ting Wang und Hongjun Mao

Abteilung für Chemie und Molekularbiologie, Universität Göteborg, 41296, Göteborg, Schweden

Mattias Hallquist

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JP und JZ haben die Studie konzipiert. JZ, AS, ZL und HT führten die Experimente durch und führten die Datenanalysen durch. ZD, JG, LW, TW und HM interpretierten und diskutierten die Datenergebnisse. JZ hat den Artikel geschrieben. JP und HM haben das Papier überarbeitet. Alle Autoren haben zur Abschlussarbeit beigetragen.

Korrespondenz mit Jianfei Peng.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Zhang, J., Peng, J., Song, A. et al. Deutliche Auswirkungen transienter Bedingungen auf die potenzielle Produktion sekundärer organischer Aerosole während der schnellen Oxidation von Benzinabgasen. npj Clim Atmos Sci 6, 59 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00385-4

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Eingegangen: 15. Dezember 2022

Angenommen: 16. Mai 2023

Veröffentlicht: 05. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-023-00385-4

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Deutliche Auswirkungen transienter Bedingungen auf die potenzielle Produktion sekundärer organischer Aerosole während der schnellen Oxidation von Benzinabgasen